Teodora Balabanova, 45, dog på dyket i Toroneos Bay, Halkidiki, och hennes man Mihail, 47, rapporteras förbli i ett kritiskt tillstånd efter att ha transporterats till sjukhus i Thessaloniki.
Paret grundade och drev Atlantis Diving Center i Nikiti och hade dykt tillsammans i 17 år, enligt en rapport från Bulgarian National Television.
De två dykarna ska ha ägnat lång tid åt att planera rekordförsöket, dyka till maximalt djup som ett par och förvänta sig att dyka upp igen efter 5.5 timmars dekompression.
Teodora rapporterades ha blivit desorienterad på djupet och var tvungen att dras till ytan av stöddykare, med Mihail som utförde tre timmars dekompression innan han kom upp till ytan.
Guinness världsrekord för djupaste kvinnlig dykning sattes till 221 meter av den sydafrikanska dykaren Verna van Schaik i Boesmansgat Cave 2004.